Strategy of Optical and Morphological Control for Highly Efficient Organic-Inorganic Hybrid Tandem Solar Cells

Abstract

콜로이드 양자점 태양전지는 우수한 광흡수 능력, 높은 유전 상수, 에너지 준위가 조절하기 쉽고, 우수한 광전기적 특성으로 인해서 다양한 광전자소자분야에서 주목을 받아왔으며, 특히 최근 2020년에 캐나다 토론토대 테드 사전트 교수 연구팀에 의해서 13.3%의 효율을 보고하였다. 그러나 이러한 많은 장점에도 불구하고 양자점 태양전지는 0.60 V의 낮은 개방 회로 전압 및 근적외선 영역 (600 nm – 1000 nm)에서 비교적 약한 흡광도로 인해서 효율을 향상시키는데 많을 어려움을 겪고 있다. 이러한 단점을 극복하기 위해 세계 여러 연구팀에서 최근 양자점 기반 하이브리드 탠덤형 태양전지를 보고하였다. 이론적으로 이러한 탠덤형 태양전지는 근적외선 영역에서 흡수 가능한 광활성 물질을 사용하여 상호보완적 흡수가 가능하며, 전면 및 후면 소자를 직렬 연결하여 높은 개방 회로 전압을 얻을 수 있다. 그러나 이전에 보고된 하이브리드 탠덤형 태양전지는 몇 가지 문제로 인해서 여전히 단일 소자보다 낮은 효율을 보였다. 따라서 박사과정동안 이러한 문제를 해결하고자 연구를 수행하였으며, 저의 박사 학위논문에서 고효율 하이브리드 탠덤형 태양전지를 위한 광학 및 형태학적 제어 전략을 소개하고자 한다. Chapter 1 에서는 양자점에 대한 광전기적 특성을 소개하고 양자점 태양전지에 대한 근본적인 한계점을 정리하였다. 그리고 이러한 근원적인 문제점을 해결하기 위해 하이브리드 태양전지가 어떻게 개발하게 되었는지 소개하였으며, 하이브리드 탠덤형 태양전지의 종류별로 가지고 있는 한계점을 정리하였다. 특히 가장 유망한 유기물/양자점 하이브리드 태양전지의 장점을 소개하고 효율을 극대화 시키기 위해 역구조 형태로 변경해야하는 이유를 설명하였다. 그리고 역구조로 만들었을 때 발생하는 문제점을 소개함으로써 고효율 하이브리드 탠덤형 태양전지를 위한 광학 및 형태학적 제어가 필요한 연구동기를 설명하였다. Chapter 2 에서는 탠덤형 태양전지의 전면 소자에 사용할 유기 태양전지의 전자추출능력을 향상시키기 위해 새롭게 개발한 음극 계면층을 도입하여 전자전달층의 에너지 장벽 및 표면에너지를 줄여 광활성층과의 물리적 접촉을 좋게 하여 전자 수집 효율을 향상시켜 소자효율 및 장기안정성을 극대화 시켰다. Chapter 3 에서는 유기태양전지의 광활성층의 도너/억셉터 계면을 제어하고자 새롭게 개발한 첨가제를 도입하였다. 이러한 신규 첨가제는 4극성 정전기적 상호작용을 유도하여 도너와 억셉터의 혼화성을 극대화 시켜 최적화된 모폴로지를 형성하게 만들어 효율적인 엑시톤 분리를 하여 소자 효율을 상승시켯다. 그리고 이러한 정전기적 인력이 외부 열자극에도 모폴로지를 유지시켜주어 열적안정성도 향상시켰다. Chapter 4 에서는 탠덤형 태양전지의 후면 소자에 사용할 양자점 태양전지의 정공추출능력을 향상시키기 위해 새롭게 개발한 고분자 정공전달물질을 도입하였다. 새롭게 개발한 정공전달물질은 강한 수평배향성으로 인해 수직 전하이동을 용이하게 할뿐만 아니라, 근적외선 흡수가 가능하여 추가적인 광전류 생산도 가능하게 하여 기존에 보고된 양자점 태양전지중에서 세계 최고 효율을 달성하였다. Chapter 5 에서는 유기태양전지를 전면 소자에 사용하고 양자점 태양전지를 후면 소자에 사용하는 역구조 태양전지를 만들어야 하는 이유를 광학시뮬레이션을 통해서 증명하였다. 그리고 멀티 버퍼층을 도입하여 뷰틸아민 용매가 침투하는 문제를 세계 최초로 해결하여 역구조 탠덤형 태양전지를 성공적으로 구현하였다. 또한 이중 유기 흡수제를 도입하여 양자점 태양전지가 흡수하지 못하는 근적외선 흡광도를 보완하여 광전류를 극대화 시켜 기존에 보고된 양자점 기반 하이브리드 태양전지 중에서 세계 최고 효율을 달성하였다.

Recently, PbS colloidal quantum dots solar cells (CQDs-SCs) have attracted much attention owing to their low-cost, light-weight, low-temperature, and solutionprocessable manufacturing processability, which is a key to commercialization. Morever, PbS CQDs-SCs have significantly improved power conversion efficiency (PCE) with single-junction devices reaching the PCE up to 13.3% in recent years. Although these many advantages, PbS CQDs-SCs have some fatal drawbacks to increase the PCE. PbS CQDs-SCs show a low open-circuit voltage (VOC) of approximately 0.6 V despite the band-gap of PbS CQDs being about 1.30 eV owing to the interface recombination from unpassivated surface, surface oxidation, and residual surfactants. In addition, PbS CQDs-SCs show intrinsically a low fill factor (FF) due to surface defects, and exhibit the relatively weak absorption between 600 nm and 1000 nm in the near-infrared (NIR) region. To solve these shortcomings, several research groups have recently reported the several types of PbS CQDs-based hybrid tandem solar cells (TSCs). Theoretically, these hybrid TSCs are capable of complementary absorption using photoactive materials absorbable in the NIR region. In addition, the low VOC value can be increased by the serial connection through the intercon-necting layer (ICL) between the front and back cells. However, previously reported hybrid TSCs have several limitations in improving the PCE, and still less efficient than single-junction PbS CQDs-SCs. Therefore, in this dissertation, I would like to introduce the strategy of optical and morphological control for highly efficient organic-inorganic hybrid TSCs.